磺胺类(sulfonamides，SAs)抗生素是我国使用量最大的抗生素之一，具有广谱抗菌性、低成本、高稳定性等特征[1-4]。由于SAs抗生素在生物体内难以被吸收、矿化，大部分会随着生物体的排泄物进入到环境中，已经在多种环境介质中检出。徐维海等[5]检测洪季和枯季珠江广州河段水体中的SAs抗生素，发现其浓度分别为2～179 ng·L-1和107～336 ng·L-1。Watkinson等[6]检测地表水中SAs抗生素残留量时发现，磺胺甲唑(sulfamethoxazole，SMX)的浓度最高(2 μg·L-1)。SAs抗生素经过长期的富集和累积，已成为环境中的一类新兴污染物，可能会带来环境风险，威胁生态环境和人类健康。因此，加强对SAs抗生素废水处理理论和技术方面的研究具有十分重要的现实意义。

现阶段，SAs抗生素废水的处理方法有物理法[7]、生物法[8]和化学法[9]。物理法仅通过富集和分离作用，无法实现对SAs抗生素的完全降解，存在二次污染、难以回收等不足。González等[10]使用悬浮生物反应器进行光Fenton反应，并耦合好氧生物处理降解SMX，在反应器运行60 d后，200 mg·L-1的SMX才被完全降解，实际应用价值并不高。近年来，高级氧化技术(AOPs)被广泛应用于处理SAs废水[11]，该技术核心是在光、电、催化剂等作用下[12]，过氧化物被活化，产生具有高氧化电位的羟基自由基(·OH)，从而将废水中的SAs抗生素矿化为毒性较低或无毒性的小分子物质，实现高效处理。作者在此对高级氧化技术处理SAs抗生素废水的研究进展进行综述，并提出了该技术的发展方向。

1 光催化氧化技术

光催化氧化技术是一种简单高效的新兴高级氧化技术，以半导体为催化剂，臭氧、H2O2等为氧化剂，光作为能量，激发产生具有强氧化性的·OH，将有机污染物降解[13-14]。TiO2稳定性高、无毒性，被广泛应用于光催化氧化技术研究。Fukahori等[15]采用UV/TiO2体系处理磺胺二甲基嘧啶(SMT)、磺胺酸和4-氨基-2,6-二甲基嘧啶(ADMP)，并对光催化反应途径进行研究，发现SMT分解初期有大量氨基苯酚(p-AP)的形成和积累，表明苯基和嘧啶环会发生羟基化，磺酰胺基会被羟基直接取代。耿凤华等[16]采用UV/TiO2体系处理磺胺吡啶(SASP)，当TiO2浓度为1 g·L-1、磺胺吡啶浓度为10 mg·L-1时，降解率可达99%，这是羟基氧化和空穴直接氧化协同作用的结果，且反应符合拟一级动力学模型。

由于TiO2禁带宽度较宽、可见光利用率较低、反应后回收利用率低，因此制备磁性、可吸收光谱范围宽的光催化剂成为研究热点[17]。郭星[18]制备了包覆型石墨烯/TiO2磁性复合光催化剂，该催化剂对可见光的吸收能力增强，并且吸收光谱向可见光区域发生红移，对甲基橙溶液的降解率最高达到94.58%，重复使用5次后的降解率仍能达到90.87%。王子帅等[19]通过溶胶-凝胶法、水热法和煅烧法成功制备了Fe3O4@TiO2磁性纳米复合材料，其在可见光照射下对Cr(Ⅵ)的去除率是TiO2的1.96倍，且在最佳条件下去除率可达到99.85%。阮仁雨[20]制备了Fe3O4/ZnO磁性光催化剂，当n(Fe3O4)∶n(ZnO)为1∶2、催化剂投加量为5 mg·L-1时，紫外光照射60 min后，SMT的降解率达到86.91%，且在中性条件下(pH=7)，降解率仍有81.72%。

1.2.1 一般治疗 予严格单间隔离、心电监护、持续鼻导管吸氧、物理降温及营养支持，乌司他丁减轻炎症反应，丙种球蛋白增加抵抗力，喜炎平注射液及连花清瘟胶囊清热解毒;并加用莫西沙星抗细菌治疗，疗程6 d;因1，3-β-D葡聚糖检测试验(G试验)阳性，加用伏立康唑抗真菌治疗，疗程9 d。

超声氧化技术是利用超声波的空化作用产生高压、高热的极限环境，使液体分子汽化并产生振动作用，热解产生·OH和·H或促进氧化剂产生氧化基团，进而降解污染物，也可直接断开难以断裂的化学键，直接对污染物进行降解[32-33]。

2 电化学氧化技术

电化学氧化技术(EAOPs)是利用电场将污染物吸附在阳极上，在阳极表面产生·OH，或是阴极表面产生活性含氧基团进而氧化[21-23]，具有无二次污染、高效、可操作性强等优点。

实验组的治疗依从性评分为(19.56±1.28)分,参照组的治疗依从性评分为(14.15±1.40)分,实验组患者平均住院(5.55±0.49)天,参照组患者平均住院(9.57±0.94),结果存在统计学差异性,实验组患者的服务态度评分平均是(4.26±0.45)分、健康宣教评分平均是(4.90±0.30)分;参照组患者为(3.09±0.44)分、(2.90±0.30),两组结果对比存在统计学差异性(P<0.05)。

郭照冰等[34]采用超声氧化技术对SD废水进行降解，当超声功率为400 W、SD初始浓度为2 mg·L-1时，240 min后降解率可达到83.15%；当SD初始浓度提高到20 mg·L-1时，降解率下降到21.18%。机理研究发现，·OH为主要活性基团。

王慧晴等[25]以钛镀铀为阳极、石墨为阴极，采用电化学氧化法处理磺胺(SA)废水，当SA初始浓度为0.12 mmol·L-1、电流密度为20 mA·cm-2、pH值为3、Na2SO4浓度为50 mmol·L-1、降解时间为3 h时，降解率为89.2%。机理分析发现，部分SA在阳极表面直接氧化；部分SA与电解产生的·OH发生间接氧化，产物被·OH进一步氧化，生成富马酸和马来酸。

但超声氧化技术依然存在能耗大、处理成本高、超声利用率低等不足，在设备维护和建设方面也存在许多问题。

3.2.3 严格执行消毒隔离 ①做好自我防护:戴手套操作;有创治疗时戴护目镜;严格执行六步洗手法。②做好锐器伤防范:注射车上放置剪刀并固定，以便在床旁及时处理一次性医疗废弃物;医师、护士、保洁工熟知锐器伤后的处理和上报流程;推广使用安全型留置静脉注射器，保护患者静脉、保证患者休息、减少锐器伤的发生。③所有操作严格均按标准预防技术操作原则进行。④教会患者家属处理污物的方法，如接触疑为血液、体液污染物品需戴手套给予处理并及时洗手，所有被体液污染物品按医疗废弃物处理，防止发生院内外交叉感染的可能。

大三的课程很少。我有时在青木那里一待就是大半天，我们有一句没一句地唠。他给我描述樱花是怎样的美，富士山是怎样的炫丽。我听得如痴如醉。可是我突然有一天明白了，我爱他描述的语言胜过风景本身。

3 臭氧氧化技术

臭氧氧化技术对SAs抗生素具有优异的降解效果，但臭氧生成设备复杂、臭氧产生率和利用率低。成本较高仍然是该技术的瓶颈，如何在降低成本的同时提高臭氧生成率是目前亟需解决的问题。

译文：The findings also indicate that the formation of their motives is influenced by individual and contextual factors.

周宁娟等[29]以羟基化锌(ZnOOH)为催化剂，构建了非均相催化臭氧体系处理SD废水，当SD初始浓度为200 μg·L-1、ZnOOH投加量为100 mg·L-1、臭氧投加量为1.5 mg·L-1、降解时间为30 min时，SD降解率可达98.8%，高于单独臭氧氧化(51.1%)。

王培良等[30]研究了臭氧氧化技术对SD废水的降解效果，当SD初始浓度为30 mg·L-1、pH值为9.14、臭氧投加量为投加量为100 mg·L-1时，30 min后SD几乎全部被降解，120 min后矿化率为39.44%，反应过程符合伪一级动力学模型。HPLC-MS分析表明，反应中间产物为对氨基苯磺酸，在臭氧作用下可以进一步分解矿化为CO2。

Guo等[35]采用超声/臭氧氧化法降解水体中的SMX，当超声密度为600 W·L-1、SMX初始浓度为100 mg·L-1、pH值为7.0、臭氧投加量为5 g·h-1时，SMX几乎被完全降解；而单独使用超声时，SMX基本不被降解。

臭氧氧化技术是有机污染物直接与臭氧分子反应，或在催化剂作用下与臭氧分解产生的·OH反应，进而降解污染物[27-28]，具有反应速率快、条件温和、操作简单、无二次污染等优点。

“大哥，”欧阳锋说，“要说这个事情也不能全怨我，我真不知道我家的钥匙能打开你家的防盗门，刚刚我们与大姐一块试过了，问题出在防盗门上。”

4 超声氧化技术

虽然复合磁性TiO2光催化剂降解效果好、对光利用率较高且可重复利用，但制备成本较高，难以规模化生产，在实际应用中仍存在许多问题。

张佳等[24]以IrO2-RuO2/Ti复合材料为阳极、不锈钢为阴极、Na2SO4为电解质，对模拟磺胺嘧啶(SD)废水进行电催化氧化降解。结果表明，当SD初始浓度为50 mg·L-1、pH值为5、Na2SO4浓度为0.05 mol·L-1、电流密度为10 mA·cm-2、板间距为2 cm时，降解效果达到最佳。机理分析发现，·OH为主要活性物质，降解过程遵循一级动力学模型。

Urbano等[31]采用臭氧氧化技术对磺胺喹啉(SQX)进行降解，当SQX初始浓度为500 μg·L-1、pH值为3.0、臭氧投加量为2.8 mg·L-1时，SQX降解率超过99%。pH值对SQX的降解影响显著，pH值为3.0时的降解速率常数为pH值为7.0时的3倍；pH值为3.0时，降解产物毒性最低；pH值为11.0时，会产生有毒的中间产物。

Wu等[26]以活性炭构建电催化-过硫酸盐体系(EC/AC/PS)处理SMX废水，当溶液pH值为5.0、板间距为9 cm时，SMX的降解率为88.5%；活性炭重复使用4次后，SMX的降解率仍能保持80.0%以上。机理研究发现，为主要活性物质，SMX苯环结构随反应进行被打开。该研究表明，EC/AC/PS体系可以有效降解水体中的SAs抗生素，但电化学氧化技术装置危险系数较高、电压大，处理过程能耗高，设备也需要及时维护。

5 Fenton氧化技术

Fenton氧化技术是在酸性(pH=2～5)条件下，Fe2+催化H2O2产生大量·OH，进而通过氧化去除废水中的SAs抗生素[36]。Fenton氧化技术具有处理效果好、反应温和且充分、设备简单等优点。

符荷花等[37]利用Fenton氧化技术处理含有SASP、SMX、SMT等3种SAs抗生素的废水，当pH值为3.0、H2O2投加量为2.0 mmol·L-1、Fe2+投加量为0.10 mmol·L-1时，30 min即可完全去除3种SAs抗生素，且SMX的去除速率大于SASP和SMT。

苏荣军等[38]以COD为测试指标，利用Fenton氧化技术处理SMX废水。当COD初始浓度为1 166.6 mg·L-1、Fe2+投加量为0.2 mol·L-1、H2O2投加量为1.0 mol·L-1、溶液pH值为3.0、处理时间为60 min时，COD去除率可达88.9%。

Fenton氧化技术对SAs抗生素废水具有优异的处理效果，但处理成本高，药剂投加量大，会产生含铁污泥，增加后续处理难度。为解决这些问题，研究者开发了许多类Fenton氧化技术，如电Fenton、光Fenton及复合催化剂Fenton体系等[39]。Gao等[40]以3D介孔CuFe2O4为催化剂，采用光Fenton氧化技术在近中性条件下处理SMX废水，当催化剂投加量为0.2 g·L-1、pH值为6.7、SMX初始浓度为10 mg·L-1、H2O2浓度为10 mmol·L-1时，氙灯照射2 h后SMX被完全降解，矿化率达到31.42%；·OH为主要活性物质，且催化剂可重复利用。迟翔等[41]采用超声Fenton体系对沼液中的3种SAs抗生素(SMX、SMT和SD)进行处理，当H2O2投加量为0.04 mol·L-1、pH值为3.8、n(H2O2)/n(Fe2+)为10.9、超声密度为0.055 kW·L-1时，SMX、SMT和SD的去除率分别为87.98%、80.78%和89.58%，相较于单独使用Fenton体系，氧化剂投加量大大减少。Wang等[42]采用Fe3+/过氧化钙类Fenton体系对SA进行降解，当Fe3+投加量为2.96 mmol·L-1、CaO2投加量为2.33 mmol·L-1、pH值为6.5时，SA降解率可达91.7%；除外，Na+、Mg2+、Cl-等离子对降解效果的影响可忽略不计，但高浓度的会抑制降解的进行。

Peng等[43]制备了低成本、环境友好的CuO/MnFe2O4磁性复合催化剂，构建了非均相Fenton体系处理SMX废水。当SMX初始浓度为5 mg·L-1、催化剂投加量为0.5 g·L-1、H2O2投加量为10 mmol·L-1、处理时间为30 min时，SMX去除率可达99.2%，TOC去除率为58.5%；·OH和1O2为主要活性物质；CuO和MnFe2O4存在协同作用；1O2产生于复合材料中的晶格氧和羟基化氧。

6 结语

高级氧化技术在SAs抗生素废水的处理中已经得到广泛应用，但是依然存在反应条件严苛、处理成本高、反应设备复杂等诸多问题。如何协同利用各种高级氧化技术提高处理效率是目前的研究重点。未来可以从以下方向进行研究：(1)活性含氧基团是高级氧化技术处理SAs抗生素废水的核心要素，因此延长活性含氧基团的存留时间，提高活性含氧基团的生成率尤为重要；(2)催化剂是高级氧化技术处理SAs抗生素废水的另一核心要素，环保型、价格低、回收率高、反应高效、pH值适用范围较宽的催化剂的研究迫在眉睫；(3)研究高级氧化技术与其它技术联用工艺，拓宽目标污染物的种类，将低成本生物法与高级氧化技术耦合联用，是未来工业化处理SAs抗生素废水的研究方向。

1.3.1 菌株Penicillium sp. H1提取物的制备 将培养物采用绢布滤过将菌丝体和发酵液分开，其中菌丝体部分用80%丙酮溶液浸泡并破碎，滤过，减压浓缩后用醋酸乙酯萃取水相，发酵液用醋酸乙酯萃取，浓缩得到浸膏5.0 g。

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